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78mppt威九国际耿保友课题组在电催化二氧化碳还原领域取得新进展

化石能源的持续使用致大气中二氧化碳含量不断增加,并造成了温室效等一系列重的问题解决过量二氧化碳的一个有希望的方案是将其捕化学品。可再生电驱动化学CO2原反应(CO2RR)被认为是最有前途的方法之一,Cu是唯一能将CO2原成多碳物的催化单组Cu催化剂临稳定性差、选择性低等挑原子掺杂因其原子利用率高、活性高、均匀性好等点而受到广泛关注,并在包括CO2RR在内的多个领域得到深入研究,示出广用前景。

近日,我校耿保友教授课题组构建了原子Ga定的F掺杂介孔Cu2O双活性位点催化剂(Ga1-F/Cu2O。其中的F-离子和氧空位(OVs)形成的Lewis酸碱对第一活性位点,Ga原子第二活性位点。原位光谱测试DFT算表明,Lewis酸碱对可以有效增强CO2的吸附和活化,产生更多的*CO中间体,而Ga原子的加入加速了水分子的解离,并著提高了*CO*H的吸附能,降低了*CO*CHO的能垒,从而改了反路径。与传统C-C偶联(*OCCO)相比,质子化后的C-C偶联(*OCCHO)是一个下坡反应,使C-C偶联发进行。果表明,Ga1-F/Cu2O催化剂对C2+产物的电还原效果良好,C2+产物的偏电流密度456 mA cm−2,法拉第效率为72.8±3.2%

相关成果以“Atomically Dispersed Ga Synergy Lewis Acid-Base Pairs in F-doped Mesoporous Cu2O for Efficient Eletroreduction of CO2 to C2+ Products”为题发表在国际材料领域高水平学术期刊Advanced Functional Materials上(中科院一区top期刊,影响因子为19)。论文第一作者为安徽师范大学2021级材料科学与工程专业硕士研究生汪嘉豪,耿保友教授为文章的通讯作者,安徽师范大学为通讯单位。该工作得到国家自然科学基金和安徽省高校创新团队项目的支持。

论文链接:https://doi.org/10.1002/adfm.202404274


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