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78mppt威九国际钦青课题组在电催化合成尿素领域取得重要进展

编辑:孙健  预审:周双六  终审:汪俊武 发布时间:2024-09-03 点击数:

尿素是全球使用最普遍的氮基肥料,占所有人造肥料的50%以上。传统的尿素生产方法,如Bosch-Meiser工艺,高度依赖化石燃料,并产生大量的二氧化碳排放。据估计,如果不加以控制,到2050年尿素生产的碳排放量可能达到惊人的2.86亿吨CO2当量/年。因此,通过电化学手段催化CO2/NO3-共还原实现尿素的可持续合成是目前关注度很高的清洁技术路线。但是,尿素的形成是一个涉及16电子的复杂过程,该过程中,会伴随着各种含NC的中间体产生。然后,关键中间体相互结合产生关键的C-N键。与单独的CO2或含NO3-还原相比,共还原意味着反应物的吸附模式和中间体的偶联阶段更加复杂,不同的CN中间体肯定会影响反应途径。因此,设计有利于进行共还原的催化剂提升合成尿素的活性显得更为重要

近日,我校钦青教授与河南大学等研究机构合作,提出利用MnO2纳米管,来稳定高价态Cu位点策略。该团队的研究表明,Cu-MnO2催化剂在NO3-/CO2共还原合成尿素的反应中表现出色,最高法拉第效率(FE)可达54.7%,最大尿素产率达到116.7 mmol h-1 gcat.-1。这一优异性能得益于Cuδ+位点的稳定存在以及Cuδ+-Ovs-Mn3+双位点的形成,这些特征显著降低了反应速率决定步骤所需的能量,并促进了两个关键的C-N偶联步骤。

1.利用Cu-MnO2在流动池中电化学合成尿素。

为了进一步验证该催化剂的工业应用潜力,研究团队在流动池中进行了长时间电解实验。在-0.5 V vs. RHE的条件下,持续电解120小时后,成功获得了59.09 mg的尿素,展现了出色的连续生产能力

这一重要成果已发表在国际化学顶级期刊《Advanced Materials》上,题为Stabilization of Cuδ+ Sites Within MnO2 for Superior Urea Electro-synthesis (DOI: 10.1002/adma.202409697)。安徽师范大学为论文的第一完成单位,论文的第一作者为2022级研究生杨懿栋,2021级吴官正为论文的共同第一作者,2022级蒋家迪、2023级柳思嘉和刘富康参与了部分实验工作大型仪器中心余锐老师谷翠萍老师、王华老师提供了材料表征的技术支持。

以上工作得到了国家自然科学基金委、安徽省自然科学基金、安徽师范大学大学高层次人才启动经费等项目的大力支持。


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